非常規(guī)超導(dǎo)體包括銅氧化物高溫超導(dǎo)體、鐵基超導(dǎo)體、重費(fèi)米子超導(dǎo)體和部分有機(jī)超導(dǎo)體等,因不能用傳統(tǒng)的BCS超導(dǎo)理論描述而得名,它們的微觀機(jī)理至今是凝聚態(tài)物理中頗具挑戰(zhàn)性的難題之一。傳統(tǒng)的超導(dǎo)機(jī)理僅考慮電荷相互作用,即巡游電子與構(gòu)成材料晶格的原子發(fā)生庫(kù)侖相互作用,通過(guò)交換晶格振動(dòng)的能量量子——聲子而發(fā)生兩兩配對(duì),最終相干凝聚成超導(dǎo)宏觀量子態(tài)。而在非常規(guī)超導(dǎo)體中,自旋相互作用顯得尤為重要,超導(dǎo)電性往往起源于對(duì)母體中靜態(tài)反鐵磁序的抑制,且在進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)之后,自旋體系動(dòng)態(tài)上會(huì)與超導(dǎo)態(tài)發(fā)生“共振”——在特定的能量和動(dòng)量處形成一個(gè)集體自旋激發(fā)模,可被中子散射直接觀測(cè)到,稱中子自旋共振模。該共振模在非常規(guī)超導(dǎo)體中普遍存在,預(yù)示自旋漲落可能是配對(duì)的媒介。然而,自旋漲落如何參與電子配對(duì),它們?cè)谶^(guò)程中是否存在特殊的“偏好”?這是非常規(guī)超導(dǎo)機(jī)理的核心問(wèn)題。鐵基超導(dǎo)體的龐大家族成員、多能帶電子結(jié)構(gòu)和磁結(jié)構(gòu)的多樣性為非常規(guī)超導(dǎo)機(jī)理的研究帶來(lái)了良好契機(jī),特別是鐵離子的局域磁矩與費(fèi)米面附近的巡游電子之間的強(qiáng)烈耦合效應(yīng)蘊(yùn)含著豐富的物理。
中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心超導(dǎo)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室SC8組李世亮、羅會(huì)仟團(tuán)隊(duì)致力于利用非彈性中子散射探究鐵基超導(dǎo)體的自旋動(dòng)力學(xué),在鐵基超導(dǎo)體的中子自旋共振模方面取得系列前沿進(jìn)展。例如,在112體系(Ca0.82La0.18Fe0.96Ni0.04As2)發(fā)現(xiàn)準(zhǔn)二維的自旋共振?!綪hys. Rev. Lett. 120, 137001 (2018)】;在1144體系(CaKFe4As4)發(fā)現(xiàn)c方向奇偶調(diào)制的自旋共振?!綪hys. Rev. Lett. 120, 267003 (2018)】;在12442體系(KCa2Fe4As4F2)發(fā)現(xiàn)色散朝下的自旋共振?!綪hys. Rev. Lett. 125, 117002 (2020)】等。這些研究闡釋了鐵基超導(dǎo)與其他非常規(guī)超導(dǎo)電性的異同,為建立統(tǒng)一的非常規(guī)超導(dǎo)微觀機(jī)理奠定了基礎(chǔ)。
近日,該團(tuán)隊(duì)在鐵基超導(dǎo)自旋漲落研究方面又取得了重要進(jìn)展,確立了超導(dǎo)態(tài)下自旋漲落的普遍擇優(yōu)取向。如圖1(a)所示,鐵砷化物超導(dǎo)體具有三類(lèi)不同的磁性基態(tài):面內(nèi)共線的條紋狀自旋密度波(SSDW)、面外共線雙軸c取向的電荷-自旋密度波(CSDW)和面內(nèi)非共線但共面的自旋渦旋序(SVC)。它們可以統(tǒng)一用雙分量的傳播矢量來(lái)描述,并在平均場(chǎng)相圖的不同區(qū)域互為鄰居,決定其磁性基態(tài)的關(guān)鍵因素在于朗道參數(shù)(g、w、η)的符號(hào)和自旋-軌道耦合的具體形式。已有實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,前兩者磁有序態(tài)下自旋共振模具有c方向極化的特征,而在晶格對(duì)稱性為四方相下的SVC態(tài)的自旋漲落取向尚不清楚。研究通過(guò)在CaKFe4As4中摻入Ni,獲得了TN=48 K SVC態(tài)與Tc=20 K超導(dǎo)態(tài)共存的樣品,單晶尺寸達(dá)到厘米量級(jí),用于非彈中子散射實(shí)驗(yàn)總樣品量為4.426克【圖1(b)、(c)】。該樣品在自旋渦旋磁結(jié)構(gòu)下,自旋雙分量呈90°鎖定,原則上自旋漲落可以是面外的c方向或面內(nèi)a方向,而整個(gè)SVC結(jié)構(gòu)面內(nèi)磁矩轉(zhuǎn)動(dòng)會(huì)帶來(lái)一個(gè)具有手性的殘余序參量,稱自旋渦旋密度波(SVDW)。在如此特殊的自旋-軌道耦合下會(huì)出現(xiàn)怎樣的自旋各向異性?非極化中子散射實(shí)驗(yàn)表明,該體系存在類(lèi)似CaKFe4As4的奇偶調(diào)制雙自旋共振模,共振能量分別為7 meV和15 meV【圖2(a)、(b)】。在SVC態(tài)下,低能激發(fā)會(huì)凝聚到靜態(tài)磁序中,形成奇數(shù)調(diào)制的自旋能隙【圖2(c)、(d)】。研究利用極化中子散射剖析了自旋漲落的空間各向異性,如圖3所示,在超導(dǎo)態(tài)和SCV態(tài)共存區(qū)(T=1.5 K)、SVC態(tài)(T=25 K)與順磁態(tài)(T=55 K)下,c方向的自旋漲落Mc均在低能占據(jù)主導(dǎo)。特別是超導(dǎo)態(tài)下,自旋共振峰有明顯的c方向極化行為,而面內(nèi)輕度的各向異性可能與SVDW序有關(guān)【圖3(a)-(c)】。溫度依賴測(cè)量表明,該c方向?yàn)橹鞯淖孕凉q落持續(xù)到100 K左右,遠(yuǎn)高于磁相變溫度【圖3(d)】。該研究確立了SVC態(tài)下鐵基超導(dǎo)體仍具有明顯的c方向擇優(yōu)自旋漲落,推進(jìn)了鐵基超導(dǎo)體中自旋-軌道耦合效應(yīng)的研究,指出了不同磁性基態(tài)之間的具體聯(lián)系(圖4)。無(wú)論鐵基超導(dǎo)體磁性基態(tài)是何種構(gòu)型,在進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)之后的自旋共振模中,均具備c方向優(yōu)先的普遍特征。該研究還意味著鐵基超導(dǎo)中電子配對(duì)可能有軌道選擇傾向,如c方向擇優(yōu)的自旋漲落來(lái)自某些特定電子軌道與局域自旋的強(qiáng)烈耦合,在遠(yuǎn)高于超導(dǎo)和磁相變溫度之上就已存在,進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)之后會(huì)被迅速增強(qiáng)。
相關(guān)研究成果以Preferred spin excitations in the bilayer iron-based superconductor CaK(Fe0.96Ni0.04)4As4 with spin-vortex crystal order為題,發(fā)表在Physical Review Letters上,并被選為Editors’Suggestion。Physics在Synopsis欄目發(fā)表了題為Spin Fluctuations May Drive Iron-Based Superconductivity的專題科普?qǐng)?bào)道。
研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類(lèi))、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)等的支持。法國(guó)巴黎薩克雷大學(xué)、北京大學(xué)、美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室參與研究。
圖1.(a)鐵基超導(dǎo)體磁結(jié)構(gòu)的平均場(chǎng)相圖,(b)CaK(Fe1-xNix)4As4體系的電子態(tài)相圖,(c)實(shí)驗(yàn)所用單晶樣品,(d)自旋渦旋序(SVC)結(jié)構(gòu),(e)SVC態(tài)下自旋漲落方向
圖2.CaK(Fe1-xNix)4As4中的具有奇偶調(diào)制的自旋共振模和奇數(shù)調(diào)制自旋能隙
圖3.CaK(Fe1-xNix)4As4中低能自旋激發(fā)空間各向異性及其能量和溫度依賴關(guān)系
圖4.具有擇優(yōu)取向的SVC態(tài)自旋漲落與超導(dǎo)電子配對(duì)示意圖
來(lái)源:物理所(侵刪)