在手征生物大分子中,比如雙螺旋DNA、蛋白質(zhì)鈦鏈等,手征誘導(dǎo)自旋極化已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了十多年。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)電子運(yùn)動經(jīng)過手征分子后會產(chǎn)生顯著的自旋極化,實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象極為穩(wěn)定,甚至在室溫條件下都可以被清晰的觀測到。手征誘導(dǎo)自旋極化在生物學(xué)過程中扮演重要角色,在物理中的自旋電子學(xué)領(lǐng)域亦具有重要應(yīng)用價值。但是手征誘導(dǎo)自旋極化的形成一直沒有一個合理的微觀物理機(jī)制。
此前的研究表明,解釋實(shí)驗(yàn)觀測需要非常強(qiáng)的自旋軌道耦合,但是一個問題是組成生物大分子的原子都是質(zhì)量較小的原子如碳、氫、氧、氮等,而這些原子不存在顯著的自旋軌道耦合,其中的自旋軌道耦合強(qiáng)度完全不足以解釋室溫下仍然穩(wěn)定存在的手征誘導(dǎo)自旋極化。
本系的李曉鵬課題組最近與復(fù)旦大學(xué)聚合物分子工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和高分子科學(xué)系的潘翔城研究員合作,構(gòu)造了一個一維電子多軌道物理模型,提出了一種新型的自發(fā)對稱破缺機(jī)制,指出自旋軌道耦合效應(yīng)可以自發(fā)產(chǎn)生,其強(qiáng)度達(dá)到室溫穩(wěn)定的要求。2020年12月31日,研究成果以《Chiral Induced Spin Selectivity as a Spontaneous Intertwined Order》為題,發(fā)表于《物理評論快報》見Phys. Rev. Lett 125, 263002。
此項(xiàng)研究基于課題組多年在多軌道光晶格量子模擬方面的研究基礎(chǔ),提出三軌道(s-px-py)體系中相互作用會導(dǎo)致量子多體系統(tǒng)傾向于形成粒子-空穴的配對效應(yīng)【見下圖】,而配對的多種可能性中存在一個破缺自旋對稱性但遵守時間反演對稱性的通道,這個通道即會導(dǎo)致自發(fā)的自旋軌道耦合效應(yīng)。研究進(jìn)一步通過泛函重整化方法論證了手性分子中的庫倫相互作用會誘導(dǎo)自旋軌道耦合通道配對的形成,并給出了自發(fā)自旋軌道耦合強(qiáng)度的解析表達(dá)式。論文的一個重要結(jié)論是自發(fā)自旋軌道耦合強(qiáng)度與帶隙反相關(guān),該結(jié)論對在其他分子中尋找手征誘導(dǎo)自旋極化有重要指導(dǎo)意義。同時,理論成果具有普適性,可以拓展到冷原子體系,為自旋軌道耦合的量子模擬提供了全新的思路,尤其對鋰、鈉這些較輕的原子中進(jìn)行自旋軌道耦合量子模擬有重要意義。
圖1:手征誘導(dǎo)自旋極化的三軌道模型圖解。
論文第一單位為復(fù)旦大學(xué),李曉鵬教授是論文的第一兼通訊作者。研究獲得復(fù)旦大學(xué)物理系、應(yīng)用與表面物理重點(diǎn)國家實(shí)驗(yàn)室、上海期智研究院、上海量子科學(xué)中心、國家自然科學(xué)基金委和科技部國家重點(diǎn)研究計(jì)劃的資助。